Kalle Randalu on rahvusvaheliselt tuntud eesti pianist. Ta õppis Tallinna Muusikakeskkoolis Tiina Kuriku, Tallinna konservatooriumis prof Bruno Luki ning Moskva konservatooriumis prof Lev Vlassenko klaveriklassis. Kalle Randalu on pälvinud laureaaditiitli mitmel rahvusvahelisel konkursil: I koht noorte pianistide konkursil Tšehhoslovakkias (1971), I preemia vabariikidevahelisel pianistide konkursil Tallinnas (1976), laureaaditiitlid Schumanni-nimelisel konkursil Zwickaus (1981) ning Tšaikovski-nimelisel konkursil Moskvas (1982), I koht ARD-konkursil Münchenis (1985).
1988. aastast elab Kalle Randalu Saksamaal. Aastail 1994–1997 oli ta Freiburgi Muusikaülikooli professor ning alates 1997. aastast on ta Karlsruhe Muusikaülikooli professor.
Kalle Randalu on esinenud Ameerika Ühendriikides, Jaapanis, Saksamaal, Soomes, Rootsis, Islandil, Austrias, Austraalias, Brasiilias, Venemaal, Norras, Itaalias, Prantsusmaal, Inglismaal, Portugalis, Hispaanias, Kanadas jm. Ta on andnud kontserte paljudes olulistes muusikakeskustes nagu Viini Kontserdimaja, Müncheni Herkulessaal, Berliini Kontserdimaja, Moskva konservatooriumi Suur saal, Peterburi Filharmoonia Suur ja Väike saal, Baden-Badeni Festspielhaus, Hamburgi Musikhalle, Helsingi Finlandiatalo, Salzburgi Festspielhaus, Mannheimi Rosengarten.
Kalle Randalu on musitseerinud paljude maailmas tuntud orkestritega: Baieri Raadio sümfooniaorkester, BBC sümfooniaorkester, Baieri Riigiooperi orkester, Peterburi, Moskva ja Hamburgi filharmoonikud, Berliini sümfooniaorkester, Mannheimi Ooperiteatri orkester, Soome Raadio sümfooniaorkester, Würtenbergi, Bratislava, Peterburi, Kesk-Põhjamaa ja Berliini Kammerorkester jpt. Eestis on ta soleerinud ERSO, Vanemuise Sümfoonikute ja Tallinna Kammerorkestri ees.
Ta on teinud koostööd paljude dirigentidega, sh Wolfgang Sawallisch, Maris Jansons, Natan Rahlin, Maksim Šostakovitš, Leif Segerstam, Osmo Vänskä, Juha Kangas, Jörg Faerber, Jac van Steen, Kazushi Ono, Vladimir Fedossejev, Neeme Järvi, Paavo Järvi, Peeter Lilje, Arvo Volmer, Jüri Alperten, Eri Klas, Olari Elts, Risto Joost j.t.
Kalle Randalu repertuaaris on üle 50 klaverikontserdi. Korduvalt on ta kandnud ette kahel järjestikusel õhtul Beethoveni viis klaverikontserti ja koorifantaasia. Tänu tihedatele sidemetele kaasaegsete eesti heliloojatega on Kalle Randalu olnud paljude nende teoste esmaettekandja. Väga olulisel kohal on tema jaoks soolokontserdid ning musitseerimine erinevates kammerkoosseisudes. Tihe koostöö seob teda ansambliga Villa Musica, mis ühendab juhtivaid muusikuid kogu Saksamaal, ning ansamblitega Mandelring Quartet ja Trio di Clarone, kus mängivad klarnetistaar Sabine Meyer, Wolfgang Meyer ja Reiner Wehle.
Kalle Randalu on salvestanud muusikat enam kui 13 LP ja 40 CD jaoks. Erilist tähelepanu on äratanud seitsmest CDst koosnev ülesvõte Paul Hindemithi sonaadiloominguga (koostöös Villa Musica interpreetidega), mis on saanud mitu auhinda, sh ihaldatud Classical Award’i (Prantsusmaal Cannes’is) ja Klassik Echo (Saksamaal). Koos dirigent Juha Kangase ja Tallinna Kammerorkestriga on salvestatud Mozarti klaverikontserdid KV 413, 414 ja 415. Koostöös ERSO ja dirigent Neeme Järviga on äsja ilmunud Beethoveni 5 klaverikontserti ja mõlemad Brahmsi klaverikontserdid.
Oluline tahk Kalle Randalu tegevuses on pedagoogitöö. Meistrikursusi on ta andnud Soomes, Austraalias, Ameerika Ühendriikides, Saksamaal, Eestis jm. 1987. aastal omistati Kalle Randalule ENSV rahvakunstniku tiitel ja 1999. aastal Eesti Muusika- ja Teatriakadeemia audoktori nimetus.